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Catalizadores metálicos soportados para la obtención de gas de síntesis mediante reformado seco de metano

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Autores/as: Silvia Carolina Palmira Maina ; Osvaldo Antonio Scelza ; Manuel Karim Sapag ; Mónica Laura Casella ; María Alicia del Huerto Ulla ; Sergio Rubén de Miguel

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No requiere 2016 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto Descargá directamente

Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

Se estudiaron catalizadores de Ru e Ir soportados sobre gamma alúmina pura y modificada con metales alcalinos (Na y K) y alcalinotérreos (Ba, Ca y Mg) a fin de obtener materiales catalíticos con elevada actividad, selectividad y estabilidad en la reacción de reformado seco de metano para la obtención de gas de síntesis (hidrógeno + monóxido de carbono), con una mínima desactivación por deposición de carbón y una prolongada vida útil. Se determinó la superficie específica y volumen de poro de los soportes, se ensayaron en la reacción de deshidratación de 2-propanol y se caracterizaron por DRX y TPD. Los catalizadores se caracterizaron por TPR, XPS y TEM. Todas las formulaciones catalíticas fueron activas en la reacción de reformado de metano con dióxido de carbono a 750°C, previa reducción con hidrógeno a la temperatura de reacción. Las formulaciones catalíticas más promisorias fueron ensayadas durante largos tiempos de reacción (59 h) a fin de evaluar la estabilidad de la fase metálica (TPO) y se analizó el efecto del tamaño de las partículas metálicas por TEM. Por último se realizaron ensayos adicionales para estudiar el posible mecanismo de reacción, analizando el efecto del dióxido de carbono y del metano sobre los soportes y catalizadores ya que, en estos catalizadores de Ir y de Ru soportados sobre alúminas dopadas, existiría un mecanismo continuo de limpieza del carbón que se va formando por la descomposición del metano. Este mecanismo permitiría que el catalizador permanezca libre de coque durante tiempos prolongados de reacción.
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Catalizadores multimetálicos soportados en espinelas para obtención selectiva de olefinas a partir de parafinas livianas

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Autores/as: Sonia Alejandra Bocanegra ; Sergio Rubén de Miguel ; Carmen Victoria Cáceres ; Daniel Eduardo Damiani ; Juan Carlos Yori ; Osvaldo Antonio Scelza

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No requiere 2009 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto Descargá directamente

Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

The more important light oleffins (C2 –C5) in petrochemical processes are ethylene, propylene and butenes. These compounds are produced in the industry mainly for thermal cracking of alcanes (ethane, propane, butane), but can be also produced by catalytic dehydrogenation of alcanes. This thesis includes the development of bimetallic and trimetallic catalysts supported on magnesium spinel to be used in the selective dehydrogenation of n-butane to butenes, and follows objectives: 1) Development of different synthesis methods of the magnesium spinel, and characterization of the synthesized materials. 2) Study of the influence of the different synthesized spinels on the catalytic properties of metallic phase of the catalysts employed in butane dehydrogenation. 3) Investigation of the effect of the following metals addition to Pt: first, Sn and Pb, second, In and Ga, on the properties of metallic phase and the catalytic performance in butane dehydrogenation of the different catalysts. 4) Study of the catalytic stability through essays of successive cycles of reaction-regeneration. The modifications of catalytic properties along the cycles of the different catalytic formulations essayed were observed. The characterization of the different supports and catalysts were carried out by different techniques: XRD, TGA, chemical analysis, BET isotherm, hydrogen chemisorption, SEM, acidity analysis, TPR, TEM, XPS and test reactions of metallic phase. Also, the catalysts were essayed in the n-butane dehydrogenation, both in flow and pulse equipments.
tesis Acceso Abierto
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Catalizadores para la desoxigenación de compuestos modelo de Bio-Oil

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Autores/as: María Soledad Zanuttini ; María Ariela Peralta ; Luis Cadus ; Mónica Casella ; Ulises Sedran ; Carlos Querini

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No requiere 2014 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto Descargá directamente

Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

En este trabajo se estudian catalizadores para la desoxigenación de compuestos característicos de bio-oil obtenido por pirólisis rápida de biomasa, de manera de transformarlos en fracciones valiosas para ser utilizados como combustibles líquidos. Los catalizadores se seleccionaron para activar las reacciones de deshidratación de alcoholes, descarbonilación de aldehídos y cetonas, y descarboxilación de ácidos. Se escogieron catalizadores bifuncionales metal-ácido de platino, paladio, níquel o fierro, soportado en materiales de distinta acidez: alúminas, sílices o zeolitas HBEA, y HBEA modificada. La mayor parte de los resultados reportados hasta el momento sobre desoxigenación de bio-oil no han sido del todo exitosos debiéndose fundamentalmente a dos razones: 1) se usa un alto consumo de hidrógeno, o 2) en condiciones de bajo consumo de hidrógeno (con catalizadores ácidos) no se logra desoxigenar una fracción muy importante del bio-oil como es la fracción fenólica. Basado Es por ello que en este estudio se tomaron como compuestos modelo: m-cresol, fenol y anisol y se trabajó sin sobrepresión. Los resultados mostraron que es posible desoxigenar compuestos aromáticos oxigenados con catalizadores bifuncionales de baja acidez, con hidrógeno a presión atmosférica. El rendimiento hacia el producto deseado se puede regular mediante la carga de metal, la relación H2/reactivo y la temperatura de reacción. La desactivación del catalizador se debe a productos de condensación depositados sobre la superficie del catalizador, con una fracción importante de coque formado sobre las partículas metálicas. Además, se realizó el estudio de diferentes alternativas de regeneración de los catalizadores que presentaron los mejores resultados.
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Catalizadores soportados a base de metales no nobles altamente dispersos para la obtención de gamma-butirolactona a partir de anhídrido maleico

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Autores/as: Matías Ezequiel Bertone ; Alberto Julio Marchi ; Patricia Vázquez ; Gabriela Tonetto ; Sergio de Miguel ; Teresita Francisca Garetto

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Cobertura temática: Ciencias químicas - Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

Por hidrogenación de anhídrido maleico puede producirse gamma-butirolactona, que posee una amplia variedad de usos en la industria química. En trabajos previos, con catalizadores de metales no-nobles preparados por impregnación a humedad incipiente, se logró obtener gamma-butirolactona en fase gas y a presión atmosférica, pero se requirieron temperaturas elevadas. Con el objetivo de lograr una alta actividad y selectividad a gamma-butirolactona a menores temperaturas, en esta tesis se estudiaron catalizadores de metales no-nobles, preparados por precipitación-deposición a pH constante. Se prepararon y caracterizaron muestras monometálicas de cobre, cobalto y níquel sobre sílice, y de níquel sobre sílice-alúmina. Se determinó que utilizando precipitación-deposición se forman hidroxisilicatos, diferentes a los óxidos que se obtienen utilizando impregnación, lo que permite obtener por reducción, una fase metálica compuesta por nanopartículas distribuidas homogéneamente sobre la superficie del soporte. El níquel fue el metal más activo, selectivo y estable de los tres. A su vez, al soportarlo sobre sílice-alúmina mejora notablemente la actividad y selectividad del catalizador, debido a su fase metálica superficialmente diferente y a la presencia de sitios duales metal-ácido que producen selectivamente gamma-butirolactona. Este catalizador se desactivó parcialmente hasta alcanzar un estado estacionario, logrando rendimientos finales de hasta el 81 % a 195 ºC, contra un 55 % a 220 ºC para el mejor monometálico impregnado. Por último se estudió la adición de cobre a este catalizador. Adicionando bajas proporciones de este metal se logró disminuir la desactivación del catalizador y aumentar su actividad, hasta un óptimo observable a 170 ºC.
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Catalysis by Precious Metals, Past and Future

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978-3-03928-723-9 (en línea)

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Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas - Ingeniería de los materiales  

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Catalysis for the Production of Sustainable Fuels and Chemicals

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978-3-03936-041-3 (en línea)

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Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas - Ingeniería y tecnología  

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Catalysts Deactivation, Poisoning and Regeneration

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978-3-03921-547-8 (en línea)

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Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas  

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Catalytic Conversion of Energy Resources into High Value-Added Products

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978-3-0365-1075-0 (en línea)

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Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas - Ingeniería y tecnología  

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Catalytic Hydrogen Generation and Use for Production of Fuels

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978-3-0365-4674-2 (en línea)

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Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas - Ingeniería y tecnología - Biotecnología industrial  

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Catalytic Processes for CO2 Utilization

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978-3-0365-3604-0 (en línea)

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Cobertura temática: Ciencias de la tierra y ciencias ambientales relacionadas - Ingeniería y tecnología