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Química Supramolecular: Desarrollo de nuevos sistemas organizados con propiedades únicas en la interfaz

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Autores/as: Matias Ariel Crosio ; Nestor Mariano Correa ; Dario Falcone

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No requiere 2016 CONICET Digital (SNRD) acceso abierto Descargá directamente

Cobertura temática: Ciencias químicas  

Los sistemas supramoleculares autoensamblados son un campo importante para el progreso de varias ramas de la ciencia moderna y la tecnología. Dentro de los sistemas más estudiados se encuentran las micelas inversas (MIs), que son agregados típicamente representados por una gota de tamaño nanométrico de un líquido polar encapsulado por una monocapa de surfactante (anfifilos), uniformemente distribuida en una fase orgánica no polar. En el interior, estos sistemas pueden solubilizar agua u otros solventes polares, como así también se pueden solubilizar los llamados Líquidos iónicos (LIs) que son una nueva clase de solvente que han despertado gran interés en las últimas décadas, particularmente el grupo de LIs formado por cationes parcialmente alquilados denominados LIs próticos (PLIs). Los PLIs encapsulados en estos sistemas organizados han captado gran atención debido a sus posibles aplicaciones aprovechando las características únicas de los PLIs en las MIs. Por consiguiente, los objetivos de esta tesis fueron: i) la generación de nuevas MIs encapsulado diferentes PLIs como solvente polar, ii) el efecto que diferentes interfaz y el confinamiento produce sobre las propiedades fisicoquímicas de los PLIs escapulados y iii) su empleo como medios de reacción (nanoreactor) para una reacción de sustitución nucleofílica bimolecular SN2. En la primera parte, se caracterizó por primera vez el comportamiento de una novedosa molécula prueba (DEHP-AOBH) que es un PLI, sintetizada a partir de la reacción acido-base entre naranja de acridina (AOB) y el ácido bis (2-etilhexil) fosfórico (HDEPH). Esta molécula fue estudiada en MIs acuosas formadas por bis-(2-etil-hexil) sulfosuccinato de sodio (AOT)/benceno, AOT/n-heptano y cloruro de bencil-hexadecil-dimetilamonio (BHDC)/benceno. Los estudios en MIs de esta molécula prueba demostró que la misma es muy útil para monitorear procesos de micelización y obtener parámetros como CMC o información sobre propiedades de la interfaz En la segunda parte se sintetizaron dos PLIs con capacidad dadora de puente de hidrogeno: Nitrato de etilamonio (EAN) y Acetato de metilimidazolio (AMI). A los fines de entender más acerca de la estructura de estos PLIs se estudió mediante la molécula prueba 4-aminoftalimida (4-AP) las mezclas acuosas a distintas fracciones molares. Estas se la comparó con las mezclas acuosas de tetrafluorborato de 1-metil 3-butilimidazolio (bmim BF4), el cual es un LI aprótico. Se estudió el comportamiento fotofísico de 4-AP en las mezclas acuosas de metanol, 2-propano y t-butanol. Se observó que mientras más voluminoso es la cadena carbonada del alcohol y/o el catión del PLIs, tal como es el caso del t-butanol o AMI, hay un efecto solvofóbico y el agua interacciona más consigo misma y la molécula 4-AP es solvatada preferentemente por t-butanol o AMI. En la tercer parte, se caracterizaron dos sistemas micelares encapsulando PLIs como solvente polar, benceno/BHDC/EAN y n-heptano/AOT/H2O-AMI, se evaluó el efecto del confinamiento sobre las propiedades fisicoquímica de los PLIs, debido a la interacción PLI-surfactante. Los estudios empleando dispersión dinámica de luz (DLS) confirmaron la eficaz formación de los nuevos sistemas, mediante el uso de moléculas pruebas (DEHP-AOBH y 4-AP) se obtuvieron los valores de la CMC para MIs y por espectroscopia FT-IR se encontró que en el sistema n-heptano/AOT/H2OAMI el agua interacciona fuertemente con la interfaz mientras que AMI se ubica en el corazón polar de la MI interaccionando débilmente con la interfaz. Finalmente, se desarrollaron estudios cinéticos para evaluar las propiedades de estos nuevos sistemas como nanoreactor. Se evaluó la nucleofilicidad del ion Cl- en la reacción SN2 con trifluorometanosulfonato de dimetil-4-nitrophenylsulfonio (S+) en MI benceno/BHDC/EAN. Los resultados mostraron que EAN en MI se comporta como un LI aprótico, ya que en EAN puro la reacción no ocurre mientras que en la MI sí. Esto se debe a que las moléculas de EAN en la MI interactúa más entre sí, por lo que no puede desactivar por puente de hidrógeno al ión Cl-, dejándolo disponible para reaccionar. Por otro lado se estudió la reacción SN2 entre S+ y n-butilamina (n-BA) en el sistema n-heptano/AOT/H2O-AMI, los resultados obtenidos corroboraron que la interacción entre el AMI y el AOT en la MI es débil, ya que no se observan cambios en el valor de la constante de velocidad en presencia y en ausencia de AMI en la MI.

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Quimioluminiscencia> en sistemas biológicos

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Autores/as: Alicia Inés Varsavsky ; Alberto Boveris

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No requiere 1983 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente
La luminiscencia de baja intensidad en sistemas biológicos refleja directa o indirectamente procesos de peroxidación lipidica (Boveris y col., 1930 a, Cadenas y col., 1980 a). Si bien habia abundante información sobre la de algunos sistemas como leucocitos polimorfonucleares (Nakínumay col., 1979), peroxidasa de rábano con isobutiraldehido (Cilento, 1980), lipoxigenasa con ácido linoleico (Boveris y col., 1980 b), era muy poca la información que habia sobre la emisión de sistemas más complejos, especialmente órganos de mamíferos “in situ" y semillas enteras. Las técnicas de conteo de fotones están desarrolladas, especialmente en lo que a contadores de centelleo se refiere, pero recién en los últimos 10 años se han comenzado a aplicar a la medición de emisiones de baja intensidad en sistemas biológicos. La variedad de instrumentos empleados en dichas medidas hizo interesante la comparación de sus rendimientos y propiedades. Se han comparado las medidas obtenidas para sistemas de emisión constante y variable con el tiempo con cinco instrumentos diferentes (tres contadores de centelleo con el circuito de coincidencia desconectado y dos contadores de fotones). Los valores de las emisiones medidas dependen de las caracteristicas geométricas del aparato (área del fototubo, distancia de la muestra a1 tubo, área de la zona emisiva). Se ha hallado entre los aparatos empleados una buena reprodutibilidad de las cinéticas y de los espectros de emisión. El estudio de las emisiones de sistemas en solución simple (cítocromo c en presencia de hidroperóxidos, o lipoxigenasa con ácido linoleico), o complejos (homogeneizados de órganos, o de semillas de soja, mitocondrias de higado) indican que la emisión depende de la temperatura y de la concentración de oxigeno y de reactivos. Todas las emisiones son inhibidas por cianuro de potasio y por el atrapador de radicales libres di-ter butil quinol. En sistemas que contenían lipoxigenasa, el ácido salicil hidroxámico, inhibidor selectivo de dicha enzima también inhibió la emisión. Los sistemas enteros (órganos "in situ", semillas) tienen emisiones de intensidad mucho menor que los sistemas en solución. Agentes adecuados (como CCl4 en el caso de órganos "in situ" y agua o diversos solventes orgánicos en el caso de semillas) aumentaron significativamente las emisiones. El estudio de las distribuciones espectralos de las emisiones detectadas no permiten identificar inequívocamente las especies foto emisivas. De acuerdo con las teorias más aceptadas (Boveris y col., 1980 n. Cadenas y col., 1980 a,b,c; Denekey Krinsky, 1977; Inaba y 001., 1979) las especies que podrian llegar a emitir son carbonilos excitados que emiten en la región de 400 - 500 nm y el oxigeno excitado cuyas emisiones más caracteristicas están a 634 y 703 nm (Khan y Kasha, 1963). Ninguna de las distribuciones espectrales estudiadas (homogeneizados de higado y cerebro de rata, mitocondrias de higado de rata, higado de rata "in situ", semillas de soja, usando agentes inductorea adecuados para cada caso) responde a estos patrones. En algunos casos (órganos "in situ" y semillas enteras) el alto porcentaje de luz roja y el efecto del DABCO(que aumenta la emisión luminosa debida a la emisión bimolecular del oxigeno excitado sin alterar el espectro de la emisión, Deneke y Krinsky, 1977) haria pensar que el oxigeno singulete es como una de las especies emisoras. Cuanto mayor es la integridad del sistema emisor, mayor es el porcentaje de luz roja en la emisión. Por otra parte son más importantes en la distribución espectral de la emisión las caracteristicas del emisor que las del inductor. Una de las grandes ventajas de los estudios de quimioluminiscencia de baja intensidad, es su carácter de no invasiva, lo cual, en la mayoria de los casos permite recuperar la muestra en las condiciones originales.

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Quimioluminiscencia> y <lipoperoxidación> en <hígado de mamíferos> en condiciones fisiológicas y de estrés oxidativo

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Autores/as: César Guillermo Fraga ; Alberto Boveris

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No requiere 1985 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente

Cobertura temática: Ciencias biológicas  

Se estudió la quimioluminiscencia de hígado de rata y ratón, tanto en condiciones fisiológicas como de estrés oxidativo. La quimioluminiscencia fisiológica del hígado de rata fue de 24 ± 1 cps/cm² y del hígado de ratón fue de 109 ± 6 cps/cm². Estos valores correspondieron a una capa superficial de tejido de aproximadamente 100 μm de espesor y daban cuenta de un 2 % del oxígeno total consumido por el hígado. El 95 % de la emisión del hígado de ratones se midió a longitudes de onda mayores de 600 nm. La administración de CCl4 a ratones, produjo un 64 % de aumento de la emisión del hígado de esos animales. El tratamiento con barbital, no modificó la emisión espontánea del hígado, pero sí produjo aumentos de la emisión estimulada por CCl4, que a los 15 días de tratamiento fue del 135 %. Este aumento de la quimioluminiscencia estimulada por CCl4, se correlacionó con un aumento de la proteína microsomal. También aumentaron las actividades de las enzimas antioxidantes: superóxido dismutasa (109 %), catalasa (90 %) y glutatión peroxidasa (103 %) y del contenido de glutatión (18 %). El tratamiento crónico con etanol, produjo aumentos del 45 % de la velocidad fisiológica de producción microsomal de O2 (1.5 ± 0.1 nmoles/min/mg de proteína), del 54 % de la quimioluminiscencia espontánea del hígado y del 63 % de la emisión del hígado estimulada por CCl4. La actividad de la superóxido dismutasa citosólica no se modificó y la quimioluminiscencia iniciada por BOOH, estaba aumentada en los homogeneizados (57 %), en las mitocondrias (43 %) y en los microsomas (28 %) aislados a partir del hígado de los animales tratados. La administración aguda de etanol llevó a aumentos de la emisión espontánea del hígado del 60 %, de la formación de malondialdehido (48 %) y de la formación de dienos conjugados (65 %). La deficiencia de vitamina E y Se, produjo aumentos de la amisión fisiológica del hígado de ratas, que al cabo de 18 días de tratamiento fueron del 100 %, y precedieron a la aparición de necrosis en ese órgano. Al cabo de 18 días, la quimioluminiscencia de hígado se incrementó en un 23 % en las ratas deficientes en vitamina E y en un 64 % en las deficientes en Se (en las cuales la ectividad de la Se-glutatión peroxidasa se redujo de 7.6 a 1.0 U/g de hígado). La administración de (+)-catequina inhibió el 100 % del incremento de la emisión de hígado producido por la administración aguda de etanol. El eriodictiol, la catequina, la cinarina y el ácido 3,4-dicafeoilquínico, disminuyeron en un 38 %, 31 % y 0 %, respectivamente, la emisión estimulada por CCl4. Estas sustancias fueron elegidas entre 21 polifenoles, a partir de sus DI50 calculadas por su capacidad de disminuir la quimioluminiscencia de homogeneizados de hígado de ratón iniciada por BOOH. Todos estos resultados indican una clara correlación entre lipoperoxidación y quimioluminiscencia de hígado in situ. Se observó que diferentes situaciones de estrés oxidativo, modificaron la emisión del hígado por distintos mecanismos bioquímicos.

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Quimiotaxonomía en el género Oxalis

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Autores/as: Claudia S. Carmona ; María A. Del Pero de Martínez

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No requiere 1988 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente

Cobertura temática: Ciencias biológicas  

Fil:Carmona, Claudia S.. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.

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Quimisorción de xenón

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Autores/as: Angel Víctor Mondino ; Roberto Oscar Marqués

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No requiere 1990 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente
El objetivo de este trabajo es demostrar que cuando un gas noble como el xenón se adsorbe sobre algunos de los adsorbentes convencionales, tales como carbón activado, zeolita (tamiz molecular] o silica gel, la adsorción aumenta cuando dichos adsorbentes son previamente Fluorinados, clorados u oxigenados a través de diversos compuestos impregnantes u otros tratamientos superficiales. Para tal fin se tuvo en cuenta las características fisicoquímicas de los adsorbentes mencionados y de los compuestos "activantes" y, además, se demuestra que las fuerzas intervinientes no son sólo de origen físico sino que también hay fuerzas de naturaleza química que operan conjuntamente. Se realizaron experiencias estáticas con xenón natural de alta pureza y dinámicas de adsorción con xenón-133 y nitrógeno como gas carrier, y se determinaron el o los compuestos más indicados como impregnantes en ambos casos. Finalmente, se evalúan los resultados obtenidos y se indican los usos y aplicaciones prácticas de este estudio, principalmente la recuperación de Xe-133 de una corriente de gases de fisión y nitrógeno (gas carrier), proveniente de la disolución alcalina de plaquetas aluminio-uranio irradiadas con neutrones térmicos.

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Quinasa de proteínas dependiente de Calcio de Solanum tuberosum, L. y su relación con la tuberización

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Autores/as: Gustavo Carlos Mac Intosh ; María Teresa Téllez de Iñon

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No requiere 1997 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente
Se purificó a homogeneidad una quinasa de proteínas dependiente de calcio (CDPK) de fracciones solubles de plantas de papa, (Solanum tuberosum L.). La CDPK de papa es estrictamente dependiente de calcio (K0,5= 0,6 μM) y fosforila una amplia variedad de sustratos, entre los cuales el syntide 2 es el mejor aceptor de fosfatos (Km = 33 μM). La quinasa es inhibida por quelantes de calcio, derivados de fenotiazina y W7 (IC50= 0,25 mM). Anticuerpos policlonales dirigidos contra el dominio regulatorio de la CDPK de soja reconocen un polipéptido de 53 kDa en las fracciones purificadas de papa. En ensayos de autofosforilación la misma banda aparece fuertemente marcada con [γ³²P]ATP en presencia de calcio. La actividad de CDPK es alta en plantas no inducidas a tuberizar, pero aumenta 2.5 veces en el comienzo del desarrollo del tubérculo y disminuye a la mitad de la actividad de las plantas no inducidas cuando el tubérculo está completamente formado. Se observó fosforilación dependiente de calcio de sustratos endógenos específicos de los estadios tempranos de formación del tubérculo (bandas de 68, 51 y 46 kDa). Estos polipéptidos no aparecieron en plantas no inducidas ni el tubérculos maduros. indicando que éste es un evento específico de los primeros estadios. Además se detectó la defosforilación de un polipéptido específico en las plantas inducidas, lo que sugiere la existencia de fosfatasas. La preincubación de los extractos crudos de estas plantas con inhibidores de fosfatasas produjo un aumento del 100 % en la actividad de CDPK. El ácido jasmónico, propuesto como inductor de tuberización no indujo este proceso cuando se agregó a los medios de cultivo de plantas cultivadas in vitro. Produjo un aumento del crecimiento de plantas en bajas concentraciones y una inhibición del crecimiento al tratar las plantas con altas concentraciones. Además produjo una disminución en la actividad de CDPK de las plantas tratadas en forma dependiente de la concentración. La sacarosa es esencial para la tuberización. Plantas tratadas con altas concentraciones (8 %) de este azúcar presentaron un importante aumento en la actividad de CDPK y en la actividad de fosfatasas de proteínas capaces de defosforilarsustratos de la quinasa. Nuestros resultados sugieren que la CDPK y fosfatasas asociadas participan en el control de los primeros estadios de tuberización y que la sacarosa probablemente interviene en esta regulación modulando la actividad de estas enzimas. El ácido jasmónico no tendría participación en los eventos tempranos de la formación del tubérculo.

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Quinasa de proteínas dependiente de cAMP durante la germinación del hongo dimórfico Mucor rouxii

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Autores/as: Silvia Graciela Rossi ; Silvia M. Moreno de Colonna

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No requiere 1995 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente
Fil:Rossi, Silvia Graciela. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.

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Quinasa de proteínas dependientes de calcio/fosfolípidos (PKC) en epimastigotes de Trypanosoma cruzi

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Autores/as: María Laura Gómez ; María Teresa Téllez-Iñón

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No requiere 1991 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente
Fil:Gómez, María Laura. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.

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Quinasas de proteínas> y <fosfodiesterasas de nucleótidos cíclicos> en <Neurospora Crassa>

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Autores/as: Gerardo Claudio Glikin ; Héctor Norberto Torres

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No requiere 1981 Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) acceso abierto Descargá directamente
Fil:Glikin, Gerardo Claudio. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina.

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Quistes foliculares ováricos: caracterización inmunohistoquímica de las estructuras ováricas en un modelo experimental

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Autores/as: Natalia Raquel Salvetti ; Hugo Héctor Ortega ; Jorge Guillermo Ramos ; Javier Eduardo Sarradell ; Ana María Canal ; Eduardo Juan Gimeno

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No requiere 2007 Biblioteca Virtual de la Universidad Nacional del Litoral (SNRD) acceso abierto Descargá directamente

Cobertura temática: Ciencias biológicas  

El objetivo de la presente tesis fue validar un modelo experimental de la enfermedad quística ovárica en ratas e identificar las posibles alteraciones presentes en los ovarios de estos animales relacionadas con los componentes de la matriz extracelular, la diferenciación y balance apoptosis/proliferación celular y la expresión de receptores hormonales esteroides y proteínas relacionadas. Se utilizaron ratas de la cepa Wistar que fueron colocadas en un ambiente con luz permanente por 15 semanas. Se utilizaron técnicas histoquímicas, inmunohistoquímicas y western blot. Los resultados muestran que los animales con la enfermedad presentaron ovarios con numerosos folículos distendidos y quísticos. Estos folículos presentaron niveles de proliferación y de apoptosis disminuidos con respecto a los folículos sanos. También se hallaron diferencias en la expresión de proteínas del citoesqueleto y en la expresión de receptores hormonales. Los receptores de estrógenos presentaron una relación alterada entre subtipos con respecto a los ovarios de los animales normales. Hubo una disminución en la inmunomarcación con RP en los folículos quísticos y se encontró una relación alterada en las isoformas estudiadas mediante western blot. Estos resultados concuerdan en parte con los hallados en la bibliografía en relación a la enfermedad que se presenta en los bovinos, por lo cual podemos concluir que el modelo utilizado es valido para el estudio de esta enfermedad.