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Título de Acceso Abierto
Estudios cinéticos y mecanísticos de procesos fotoquímicos para el tratamiento de contaminantes en solución acuosa y fase gaseosa
Víctor Nahuel Montesinos Marta I. Litter
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Resumen/Descripción – provisto por el repositorio digital
En esta Tesis se estudió la remoción de contaminantes modelo de origen principalmente antrópico mediante el uso de Procesos Avanzados Oxidativos (PAOs) y Reductivos (PARs) térmicos y fotoasistidos. Como contaminantes de estudio se eligieron Cr(VI), nitrato, compuestos orgánicos volátiles (COVs), aldehídos volátiles (AVs) y óxidos de nitrógeno (NOx). La remoción de Cr(VI) en fase acuosa fue realizada por medio de dos procesos avanzados: 1) nanopartículas de hierro cerovalente (nZVI), tanto en la oscuridad como bajo irradiación UV-vis y 2) fotocatálisis heterogénea (FH) con TiO2 en presencia de ácido cítrico. Se analizó la influencia de pH, cantidad de catalizador, rango activo de los catalizadores en el espectro UVvis y presencia de O2, entre otros en la eficiencia y cinética de remoción. También se analizó la generación de intermediarios de reacción y el rango activo de los catalizadores en el espectro UV-Vis. Adicionalmente, se realizó la caracterización de los sólidos empleando técnicas fisicoquímicas como MEB/EDS, DRX, espectroscopía Raman, XPS, TXRF y TRMC. La remoción de nitrato se estudió en esta Tesis mediante FH bajo irradiación UV-A, empleando ácido fórmico como agente de sacrificio. Se observó la formación de amonio y nitrito en fase acuosa, y NOx en fase gaseosa. Con el objetivo de integrar procesos avanzados en fase acuosa y gaseosa, se hicieron ensayos preliminares de acoplamiento del reactor empleado en la fase acuosa para nitrato con sistemas de tratamiento gaseoso de NOx con radiación UV-C y generación de O3 y su combinación con TiO2. Por otra parte, se diseñó y construyó un reactor gaseoso relleno con TiO2 soportado en fibra de cuarzo que emplea radiación UV-A. Utilizando este último sistema acoplado al fotorreactor acuoso, se evaluó la eficiencia global del sistema en la remoción de nitrato para 0,08 mM ≤ [NO3−]o ≤ 8 mM, incluyendo la remoción oxidativa de los NOx en el reactor gaseoso. Por otra parte, se estudiaron los productos nitrogenados formados en superficie y fase gaseosa a partir del tratamiento de NOx por FH, usando espectroscopía XPS a presión ambiente. En este caso, se evaluó la influencia de la presencia de H2O en la fase gaseosa y de heteroátomos como K en la matriz del semiconductor. Finalmente, se desarrolló un método para evaluar el rendimiento de purificadores de aire comerciales de uso doméstico basados en PAOs/PARs. Los experimentos fueron llevados a cabo en una cámara ambiental de 20 m3 en la que se introdujo una mezcla sintética de COVs en bajas concentraciones como las que se encuentran en el aire de los ambientes interiores (1 - 40 ppb). Dicha mezcla fue tratada por medio de diferentes purificadores de aire comerciales y se monitoreó la emisión de contaminantes secundarios, O3, partículas ultrafinas, temperatura, humedad relativa y la variación de la concentración de las sustancias introducidas, a lo largo de 24 h de operación. Se desarrolló además un método analítico para la determinación de especies reactivas de oxígeno (ROS) en fase gaseosa por medio de compuestos orgánicos que, por reacción con los ROS, se transforman en especies fluorescentes. Se determinaron figuras de mérito como límite de detección, cuantificación y sensibilidad, se estudió la eficiencia de captura y la interferencia del O3 y, finalmente, se determinó la emisión de ROS en 2 purificadores de aire comerciales basados en PAOs. Palabras clave: Cr(VI), ácido cítrico, nitrato, óxidos de nitrógeno (NOx), compuestos orgánicos volátiles (COVs) , procesos fotoquímicos, fotocatálisis heterogénea, TiO2, nanopartículas de Fe cerovalente (nZVI), acoplamiento de reactores en fase líquida y gaseosa, XPS a presión ambiente (APXPS),conductividad de microondas resuelta en el tiempo (TRMC).Palabras clave – provistas por el repositorio digital
CR(VI); ACIDO CITRICO; NITRATO; OXIDOS DE NITROGENO (NOX); COMPUESTOS ORGANICOS VOLATILES (COVS); PROCESOS FOTOQUIMICOS; FOTOCATALISIS HETEROGENEA; TIO2; NANOPARTICULAS DE FE CEROVALENTE (NZVI); ACOPLAMIENTO DE REACTORES EN FASE LIQUIDA Y GASEOSA; XPS A PRESION AMBIENTE (APXPS); CONDUCTIVIDAD DE MICROONDAS RESUELTA EN EL TIEMPO (TRMC); CITRIC ACID; NITRATE; NITROGEN OXIDES (NOX); VOLATILE ORGANIC COMPOUNDS (VOCS); PHOTOCHEMICAL PROCESSES; HETEROGENEOUS PHOTOCATALYSIS; ZEROVALENT IRON NANOPARTICLES (NZVI); AMBIENT PRESSURE XPS (APXPS); TIME RESOLVED MICROWAVE CONDUCTIVITY (TRMC); LIQUID AND GAS PHASE REACTORS COUPLING
Disponibilidad
| Institución detectada | Año de publicación | Navegá | Descargá | Solicitá |
|---|---|---|---|---|
| No requiere | 2015 | Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) |
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Información
Tipo de recurso:
tesis
Idiomas de la publicación
- español castellano
País de edición
Argentina
Fecha de publicación
2015-03-18
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