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Título de Acceso Abierto
Dinámica cuántica en sistemas complejos: desde la espectroscopía hasta el transporte electrónico
Uriel Nicolás Morzan Damián Scherlis
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Resumen/Descripción – provisto por el repositorio digital
Desde sus comienzos, la espectroscopia ha jugado un rol fundamental en nuestra comprensión de la estructura electrónica de la materia. Sin embargo, el modelado teórico de propiedades ópticas representa todavía un enorme desafío; los métodos mas robustos en la descripción de estados excitados suelen ser computacionalmente prohibitivos mientras que las predicciones arrojadas por las técnicas mas accesibles con frecuencia se encuentran muy alejadas de los valores experimentales. En este escenario, como pieza fundamental del presente trabajo de tesis se desarrolló una novedosa implementación de la teoría del funcional de la densidad dependiente del tiempo (TDDFT) incluyendo efectos del entorno molecular a través de un Hamiltoniano híbrido cuántico-clásico (QM-MM). Esta implementación se realizó en el marco del programa de código libre LIO; la herramienta omnipresente a lo largo de esta tesis. La descripción propuesta permitió la reproducción cuantitativa de resultados espectroscópicos de sistemas moleculares inmersos en entornos diversos como matrices proteicas o solventes de distinta naturaleza. Asimismo, se analizaron las ventajas computacionales asociadas a diferentes niveles de paralelización del código y en particular, a la migración parcial del cómputo a placas de procesamiento gráfico (GPU). El esquema presentado resultó una herramienta fundamental en la elucidación de mecanismos de reacción de relevancia fisiológica entre especies derivadas de dos importantes moléculas se~nalizadoras como el ácido sulfhídrico (H2S) y el óxido nítrico (NO). La formulación implementada durante la primer parte de esta tesis fue modificada posteriormente para permitir el tratamiento de sistemas cuánticos abiertos con el objetivo de estudiar el fenómeno de transporte electrónico molecular. Este proceso subyacente a toda la química redox ha despertado gran interés a lo largo de la historia. En particular, en las últimas dos décadas el potencial de las moléculas como componentes electrónicos en miniatura ha causado un enorme revuelo en las comunidades científica, tecnológica e industrial. A diferencia de las aproximaciones tradicionales, basadas típicamente en el formalismo de funciones de Green de no equilibrio (NEGF) en combinación con la teoría del funcional de la densidad (DFT), el esquema presentado permite la descripción de estados no estacionarios abriendo las puertas al estudio de efectos transientes o acoplamientos con campos externos dependientes del tiempo. Esta metodología |cuyo costo computacional es comparable al de un cálculo TDDFT estándar| es, hasta el alcance de nuestro conocimiento, la primer implementación ab-initio de este tipo reportada en la literatura. De esta manera, el modelo propuesto fue sometido a una rigurosa validación estudiando la conductividad de hidrocarburos saturados e insaturados y contrastando con valores provenientes de distintos formalismos.Palabras clave – provistas por el repositorio digital
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Disponibilidad
| Institución detectada | Año de publicación | Navegá | Descargá | Solicitá |
|---|---|---|---|---|
| No requiere | 2017 | Biblioteca Digital (FCEN-UBA) (SNRD) |
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Información
Tipo de recurso:
tesis
Idiomas de la publicación
- español castellano
País de edición
Argentina
Fecha de publicación
2017-04-07
Información sobre licencias CC