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Propiedades estructurales y electrónicas de óxidos de tierras raras: Estudio mediante cálculos de primeros principios y técnicas experimentales nanoscópicas
Diego Richard Mario Rentería Leonardo Antonio Errico
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Resumen/Descripción – provisto por el repositorio digital
Mediante una metodología que combina técnicas experimentales y cálculos de primeros principios se estudiaron los sesquióxidos de tierras raras (RE2O3) de fases A y C, puros y dopados con impurezas aceptoras Cd y donoras Ta. En el aspecto teórico, se utilizó el método Augmented Plane Waves plus local orbitals (APW+lo), desarrollado en el marco de la Teoría del Funcional Densidad. En el caso particular de los sesquióxidos lantánidos (Ln2O3), a fin de tratar los electrones Ln-4f fuertemente correlacionados se usó la aproximación para la energía de intercambio y correlación Coulomb Corrected Local Spin Density Approximation (LSDA+U). En el aspecto experimental, el estudio incorpora resultados provenientes del uso de técnicas hiperfinas, tales como la espectroscopía de las Correlaciones Angulares Perturbadas Diferenciales en Tiempo (PAC) o la espectroscopía Mössbauer. En particular, se analizó en detalle el Gradiente de Campo Eléctrico (GCE) en los sitios de catión, el cual puede medirse con gran precisión y a su vez puede predecirse con el método APW+lo. Se presenta por primera vez una determinación PAC del GCE para el sistema C-Sc2O3, usando la sonda 44Ti→44Sc. Además, en lo referente a los sistemas impureza-huésped, se profundizó el estudio del GCE en estos sistemas implantando la sonda 181Hf→181Ta y realizando nuevas medidas del GCE en C-Sc2O3 y C-In2O3, como así también se presentan las primeras medidas del GCE en A-La2O3 y A-Nd2O3. A partir de la comparación de las predicciones del método APW+lo con los resultados experimentales existentes en la literatura se estudiaron las propiedades estructurales y electrónicas de los sistemas abordados, y se ponderó la capacidad predictiva del método APW+lo. Se comprobó que la descripción teórica realizada para las estructuras y las densidades de estados resultan adecuadas, y que existe un buen acuerdo con las determinaciones experimentales. Respecto al GCE, mediante el doble abordaje experimental y de primeros principios propuesto, se estudió el origen del mismo en cada sitio catiónico. Se comprobó que para los sistemas C-Ln2O3 puros el tratamiento dado por el método LSDA+U no predice adecuadamente la contribución f al GCE. Por otro lado, para los sesquióxidos dopados con Cd y Ta se demostró que el GCE se debe mayormente a la carga tipo p de valencia, y que una correcta predicción de este observable requiere considerar las distorsiones estructurales inducidas por las impurezas.Palabras clave – provistas por el repositorio digital
Ciencias Exactas; Física
Disponibilidad
| Institución detectada | Año de publicación | Navegá | Descargá | Solicitá |
|---|---|---|---|---|
| No requiere | 2014 | SEDICI: Repositorio Institucional de la UNLP (SNRD) |
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Información
Tipo de recurso:
tesis
Idiomas de la publicación
- español castellano
País de edición
Argentina
Fecha de publicación
2014-03-28
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